近日，北航国新院国际太赫兹科创中心吴晓君教授课题组与中国科学院物理研究所孟胜研究员、赵继民研究员、何为副研究员，以及复旦大学修发贤教授课题组合作，基于飞秒激光驱动在二维磁性材料/反铁磁超晶格中成功实现了居里温度以上的超快自旋太赫兹电流的产生，结合理论分析及磁光克尔测量揭示其来源于飞秒激光诱导的层间距离减小及非平衡条件下磁交换作用增强，即激光增强的近邻效应（a laser-enhanced proximity effect）。这一研究强调超快太赫兹技术应用于探索低维材料中超快自旋动力学的巨大潜力，推动了原子层级超紧凑、高速、低功耗的太赫兹光电子器件的发展。相关成果以“Above Curie Temperature Ultrafast Terahertz Emission and Spin Current Generation in a Two-Dimensional Superlattice (Fe3GeTe2/CrSb)3”为题，发表在National Science Review上，影响因子18.6。
北航国新院为第一完成单位，北航22级李培炎博士，中国科学院物理研究所武娜博士、23级程煜博士，复旦大学刘珊珊博士为论文的共同第一作者。北航国新院吴晓君教授，中国科学院物理研究所孟胜研究员、赵继民研究员、何为副研究员，复旦大学修发贤教授为论文共同通讯作者。上述工作获得了北航国新院、国家自然科学基金、国家重点研发计划、中国科学院基础研究领域青年团队计划、武汉光电国家实验室开放项目、上海市科技重大项目的支持。
研究背景
近年发展起来的基于飞秒激光泵浦的自旋太赫兹发射光谱及其器件研究，因其对于超快自旋动力学无接触式精准捕捉，以及兼具低成本、高效率、超宽带、易集成、偏振可调谐等辐射优点而被广泛关注，已发展成为探测自旋流的超快“安培表”以及下一代高性能太赫兹辐射源的最佳候选之一。北航国新院吴晓君课题组近年来在自旋太赫兹发射光谱及强源方面取得了一系列研究成果，如图1所示。
图1.吴晓君教授课题组近年来在自旋太赫兹发射方面发表的系列工作
吴晓君教授课题组从原理探索、效率提升、发射调控一体化等方面入手，实现了：
基于二维磁性材料和拓扑绝缘体异质结的新型太赫兹发射
（Advanced Materials 2022, 34, 2106172, ESI高被引, 原文链接：https://doi.org/10.1002/adma.202106172)
无外磁场驱动的自旋太赫兹发射
（Advanced Material 2022, 34, 2204373, 封面, 原文链接https://doi.org/10.1002/adma.202204373）
纳米尺度下的近场自旋太赫兹发射
（Applied Physics Reviews, 2023, 10, 041414, 编辑推荐, 原文链接：https://doi.org/10.1063/5.0170207）
拓扑绝缘体圆偏振太赫兹发射
（Advanced Photonics 2020, 2, 066003, 编辑推荐，原文链接：https://doi.org/10.1117/1.AP.2.6.066003）
非均匀磁场设计的椭圆偏振太赫兹发射
（Advanced Optical Materials 2019, 7, 1900487, 原文链接：https://doi.org/10.1002/adom.201900487）
发射调控一体化太赫兹辐射器
（Advanced Optical Materials 2023, 2300899, 原文链接：https://doi.org/10.1002/adom.202300899）
无磁场超宽带强场太赫兹辐射器
（Ultrafast Science 2024, 4, 60, 原文链接：https://doi.org/10.34133/ultrafastscience.0060）
然而，要想延伸至原子层级探索自旋太赫兹发射的新物理与新器件，急需克服三大难题和挑战：（1）二维磁性材料居里温度通常较低，难以在室温工作；（2）需借助外部磁场进行磁化，不利于进器件集成化；（3）在二维极限下探测超快自旋动力学难度大。
针对上述难题与挑战，团队基于居里温度为206K的二维铁磁/反铁磁超晶格(Fe3GeTe2/CrSb)3，通过飞秒激光激发使得Fe3GeTe2/CrSb层间距离减小并增强磁交换相互作用，克服了二维磁性材料居里温度较低的问题，实现了界面瞬态自旋极化。同时利用反铁磁CrSb提供的自旋到电荷转换效应及界面耦合作用，摆脱了外部磁场的限制，实现了室温、无磁、居里温度以上的原子层级超快自旋太赫兹电流的产生与探测。实现步骤见图2。
图2.针对(Fe3GeTe2/CrSb)3超晶格的探索过程
创新点
如图3a-b所示，在飞秒激光激发下(Fe3GeTe2/CrSb)3超晶格能够在室温、无磁场下直接辐射太赫兹脉冲。然而，在相同的实验条件下，纯CrSb薄膜辐射的太赫兹信号强度几乎低了一个数量级，纯Fe3GeTe2则无法产生可探测到的太赫兹波。为了深入探究(Fe3GeTe2/CrSb)3超晶格中的太赫兹产生机制，太赫兹发射对样品方位角、激光偏振方向、几何对称性的依赖关系如图3c-e所示。当线偏振激光的偏振方向从0°变化到180°时，太赫兹电场峰值曲线表现出明显的直流分量及小幅度的余弦振荡。这表明超晶格中只有一小部分太赫兹辐射与激光偏振有关（这与纯CrSb薄膜的太赫兹辐射相对应），而大部分辐射则与偏振无关。进一步提取与激光偏振无关的太赫兹分量随方位角从0°变化到360°的变化如图2d所示，其表现出明显的双重旋转对称性，且强度仅略小于整体的太赫兹辐射。此外，当沿实验室坐标系中的x轴、y轴分别进行180°翻转时，发现仅沿x轴翻转会导致太赫兹电场极性反转，而沿y轴翻转时极性则保持不变。这些实验结果与自旋到电荷转换的辐射机制的特征相符，且排除了光生载流子、极化电流作为主要辐射机制的可能性。
图3.(a) 太赫兹发射光谱示意图(b) (Fe3GeTe2/CrSb)3超晶格、纯CrSb薄膜、纯Fe3GeTe2薄膜的太赫兹发射时域波形及对应的傅里叶变换光谱 (c-e) 验证自旋到电荷转换效应是(Fe3GeTe2/CrSb)3超晶格的主要太赫兹辐射机制
然而，这一发现与超晶格(Fe3GeTe2/CrSb)3的前期研究存在两点相悖：
第一，自旋流来自于哪里？超晶格的居里温度低于室温（图4a），常见的超快退磁机理显然不再适用。对样品进行低温冷却得到的太赫兹辐射的温度依赖性如图4b所示。超晶格辐射的太赫兹强度在较低温度下保持恒定，但在200K时明显降低；而随着温度升至200K以上时信号强度则再次稳定。这可进一步推断出在低于200K时，超晶格呈现铁磁相，飞秒泵浦脉冲对样品的快速加热导致超快退磁，从而产生超快自旋流。而当温度升至200K以上时，超快自旋流则可能通过一种与光激发相关的特殊机制产生。
第二，自旋是如何排列的？在居里温度以下，超晶格(Fe3GeTe2/CrSb)3表现出垂直磁各向异性，易磁化轴垂直于样品表面，这在理论上将无法产生面内可探测到的太赫兹波。然而基于之前的报道（K. Wang* et al. Nat. Mater. 2017; 16: 94-100）发现，CrSb与铁磁层耦合时，即使没有外加磁场，异质结的自旋取向也能够不完全垂直于样品表面。为了验证这一假设，在100K下施加面外磁场（强度为400Oe）后发现太赫兹辐射强度降低了42%；而在300K下，施加垂直于样品表面强度为2000Oe的磁场时导致太赫兹波形的相位反转；随着面外磁场的切换，太赫兹电场极性恢复且强度增强（图4c-d）。这些结果证实了超晶格中倾斜自旋排列的存在。
图4.(Fe3GeTe2/CrSb)3超晶格中温度依赖、磁场依赖的自旋太赫兹辐射
那么，(Fe3GeTe2/CrSb)3超晶格中产生的室温自旋太赫兹电流到底起源于何处？团队开展了相应的理论模拟以及TRMOKE测试，与上述太赫兹辐射过程结合可总结为如下过程：
(Fe3GeTe2/CrSb)3超晶格对800nm泵浦激光的吸收导致Fe3GeTe2和CrSb层之间的层间距离在几百飞秒内显著缩短（图5a）。这一变化反过来极大地增强了磁邻近效应，从而促使Fe3GeTe2在居里温度以上出现自旋极化并可能直接实现其瞬态室温铁磁性（图5b-c）。同时，CrSb的磁矩从平面外方向重新定向到平面内，导致Fe3GeTe2的自旋也相应地在平面内方向上极化（图5d）。由于1.55eV的泵浦光子能量超过了Fe3GeTe2和CrSb层的光学带隙，光载流子被同时激发并沿面内方向极化。由此产生的自旋极化电流随之注入到CrSb层，并通过自旋到电荷转换效应转换为电荷流，进而辐射出太赫兹波。
图5.(Fe3GeTe2/CrSb)3超晶格中理论模拟结果
国际太赫兹科创中心
北航国新院国际太赫兹科创中心面向太赫兹交叉学科领域的世界科学前沿和国家重大需求，针对太赫兹领域缺乏高效率辐射源、核心器件和系统集成技术等国际公认科学难题与挑战，开展高功率强场太赫兹光源辐射理论与技术研究、新材料与新结构太赫兹器件研制、太赫兹近场光学、太赫兹系统集成技术及应用等，以项目为载体，用高水平科学研究结合高层次国际学术交流，培养高质量太赫兹卓越人才，推动高协同转移转化，打造国际太赫兹科学研究圣地、人才培养基地、成果转化高地。
团队通过与国内外多家高校院所紧密合作，在国家重大仪器专项、国家重点研发计划、国家实验室等支持下，在国际上突破了毫焦耳级和十毫焦耳级铌酸锂太赫兹强源世界纪录，提出了无外磁驱动的自旋太赫兹强场太辐射机制，实现了多种发射调控一体化器件，研制了多套太赫兹强源应用装置，支撑了强场太赫兹物态调控、电子加速、生物医学效应等方面的前沿研究和应用。
△ 吴晓君课题组合影
北航国新院国际太赫兹科创中心负责人吴晓君教授，德国洪堡学者、美国光学学会会士、国家级青年人才、青年北京学者，以第一或通讯作者发表Nature Photonics, Nature Communications, Advanced Materials等期刊论文70余篇，授权专利20余项；曾获国际红外毫米波太赫兹学会首个女科学家奖、第一届超快科学全球女科学家奖、中国科协第一届中国科技青年论坛一等奖和总论坛最高奖科技新星奖等；现担任Optics Express等期刊编委，在领域内多个重要学术会议担任分会主席和程序委员会委员，在太赫兹领域重要学术会议作大会报告和特邀报告等40余次。
原文链接：https://doi.org/10.1093/nsr/nwae447
（来源：北航国新院公众号）
（审核：洪冠新）
编辑：贾爱平
