北航新闻网6月2日电（通讯员 王琳）几何阻挫自旋系统是研究新型物质状态的理想平台，例如自旋液体、自旋冰等奇异量子态，是凝聚态物理的重要前沿领域。北京航空航天大学物理学院量子磁性和拓扑物理方向赵侃教授、马女森副教授团队，联合上海科技大学邓昊研究员，德国奥格斯堡大学PhilippGegenwart教授，美国科罗拉多州立大学HuaChen教授等研究团队，通过单晶中子漫散射和低温磁性及热力学测量，结合蒙特卡洛模拟和对称性分析，发现自旋冰HoAgGe中3D XY型相变普适类和非线性磁化率。该项研究成果以“Three-Dimensional XY Universality and NonlinearMagneticSusceptibility in aKagomeIceCompound” 为题在线发表于国际学术期刊《Physical ReviewX》上。

Kagome自旋冰是一类有趣的自旋系统，由具有铁磁相互作用的面内Ising自旋构成于kagome晶格上，理论预测其存在丰富的磁相变和磁激发，是当前阻挫磁性研究的前沿领域之一。然而，由于缺乏合适的材料载体，Kagome自旋冰长期以来只能通过人造铁磁性纳米微结构来模拟，这极大地限制了对其本征性质的深入理解。针对这一关键科学问题，2020年，赵侃教授（当时为德国奥格斯堡大学博士后）和德国奥格斯堡大学Philipp Gegenwart教授，以及欧洲和美国研究人员组成的国际团队，拓展研究材料领域，首次在阻挫磁性金属HoAgGe中实现了Kagome自旋冰态。相关结果以研究论文(Research article)发表在 Science 367, 1218-1223 (2020)。HoAgGe的相关研究，为今后准二维阻挫金属体系中奇特磁行为的研究铺平了道路。

在上述研究中，单晶中子衍射实验和低温磁性及热力学测量，提供了非共线长程磁有序的关键信息。当材料体系具有导电性时，电输运测量通常可以为理解奇异自旋序及其演生现象提供富有启发性的独特视角。2024年，赵侃教授和合作团队通过反常霍尔效应测量，在金属Kagome自旋冰HoAgGe中取得了另一项重要发现：对于磁场诱导的磁平台上的非共线冰规则磁有序态，存在一种类时间反演简并度，它们具有相同的能量和磁矩大小，但反常霍尔效应的大小不同(Nature Physics 20, 442-449 (2024)。

然而，HoAgGe中Kagome自旋冰态是否遵循目前已知的对称性破缺路径尚不明确。研究团队通过单晶中子漫散射技术精确测绘了HoAgGe单晶在不同温度下的自旋序。15K时的极化中子漫散射谱图表明，第一布里渊区K点处的漫散射三角图案表明Kagome冰规则已建立，即每个三角晶格存在一个磁荷（图1(c)）。将此冰关联顺磁相称为Kagome冰I相（KI）。经典自旋模型的蒙特卡洛模拟在KI相中也得出相似图案（图1(g)）。在相变温度T2以下的10 K（图1(e)）测得漫散射图显示K点出现长程序，对应磁原胞（图1(e)）。在这个被称为Kagome冰II相（KII）的中间相中，持续的漫散射特征表明Ho自旋仅部分有序。KII相的特征是满足“无散度”三自旋关联态——虽破坏晶格平移对称性，但磁荷仍存在涨落。当温度继续降至10K以下，中子漫散射强度逐渐消失，同时晶格衍射峰处的磁贡献增强（图1(d)与图1(a)）。在4 K时体系已达到基态。

图1.Kagome自旋冰HoAgGe随温度变化的多阶段磁有序行为。(a) 完全有序基态；(b) Kagome Ice II：部分有序态；(c) Kagome Ice I：短程关联态。HoAgGe在4 K(d)、10 K(e)和15 K(f)的极化中子漫散射图谱；(g)蒙特卡洛模拟20 K时结构因子S(Q)。

HoAgGe基态的时间反演对称性破缺特性可通过零场附近H//b方向的磁测量与磁致伸缩测量来表征。在10 K以下，磁化强度M、dM/dH和d2M/dH2曲线均呈现显著磁滞行为。该磁滞信号在2.4 K、0.8 T磁场下与1/6磁化平台的相边界交汇（见图2.(b)）。在H//b方向下的相对长度变化ΔL/L及磁致伸缩λb中也观察到低场磁滞特征（图2.(f-g)）。基态、1/6平台、1/3平台、2/3平台与饱和态之间的磁转变伴随显著的λb峰值。随着温度升高，λb峰高度与锐度的变化表明相变由一级向二级演化。该现象与磁比热Cmag/T数据相吻合：在T2以下的磁转变处出现的显著峰值（图2.(b)）在4 K以下明显被抑制。Cmag与λb数据共同证明了HoAgGe在H//b场下的相图中存在向低温延伸的二级相变线转化为一级相变的特征（图2.(b)）。综上，磁化强度和磁致伸缩数据中观测到的磁滞行为，为HoAgGe在零场低温相中存在时间反演对称性破缺提供了有力证据。

图2. HoAgGe的磁比热、中子衍射、磁化强度与磁致伸缩结果。(a)磁峰积分强度和比热Cmag/T随温度变化；(b) H//b方向H-T相图。H//b方向(c)磁化强度M，(d)其一阶导数dM/dH，及(e)二阶导数d2M/dH2曲线；(f-g)沿b轴磁致伸缩λb测量结果；(h)低场磁滞随磁场与温度的变化关系。

为理解HoAgGe在中子散射与热力学实验中的临界行为，研究团队对三维Kagome自旋冰模型进行了大尺寸蒙特卡洛模拟。T2处预期的临界指数与三维XY模型特征相符。由于HoAgGe本质上是三维体系，其有序化行为类似于三维六态时钟模型——通过从顺磁态出发的单一三维XY相变实现有序化。在真实Kagome冰化合物中直接观测到三维XY临界行为具有重要实验意义，这为以2.17 K液氦超流相变为代表的三维XY普适类家族增添了新成员。HoAgGe及一般Kagome冰的基态都属于手性反铁磁体：典型铁磁体具有的“线性”特征在此消失，但两个时间反演态仍展现出不同的非线性响应，这为通过外部手段实现不同手性态的选择调控提供了可行性（图3）。本研究揭示了Kagome自旋冰中新的对称性破缺路径，证明了阻挫自旋系统中时间反演对称性破缺特征态在未来信息技术中的应用潜力。期刊审稿人对本研究给予了高度评价：I therefore think that the paper can be seen as a milestone in the study of magnetic materials, so in its revised form I do recommend it for PRX.

图3. HoAgGe体系Kagome自旋冰的六度简并基态：三个反铁磁简并态（红色虚线连接）具备相同的非线性磁化率，通过时间反演，可以得到具备相反非线性磁化率的另外三个简并态（黑色虚线连接）。

赵侃教授为文章第一作者，赵侃教授、马女森副教授、邓昊研究员、Hua Chen教授和Philipp Gegenwart教授为文章共同通讯作者。北航物理学院为文章第一完成单位，物理学院研究生郭杰森、崔雪玲和汤辰为文章共同作者。合作团队包括德国于利希研究中心Yixi Su博士，英国ISIS中子源Matthias J. Gutmann博士，德国亚琛工业大学Vladimir Hutanu博士和中国科学院物理研究所靳常青研究员等。该项工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金委、国家级青年人才项目、北京市杰出青年基金项目、北京航空航天大学科技创新团队计划等基金和北航分析测试中心及综合极端条件实验装置（SECUF）的支持。

Science论文链接：https://www.science.org/doi/full/10.1126/science.aaw1666

Nature Physics论文链接:https://www.nature.com/articles/s41567-023-02307-w

Phys. Rev. X 论文链接:https://link.aps.org/doi/10.1103/xl5f-zj9p

（审核：王菲）

编辑：贾爱平