北航新闻网3月31日电(通讯员 车泓佐)氢化镁（MgH₂）因其高达7.6 wt.%的理论储氢密度和良好的安全性，被视为最具应用前景的固态储氢材料之一。然而，其实际应用受限于吸放氢反应动力学缓慢、反应温度过高。近日，北航能动学院黄建媚副教授、闫晓军教授团队与材料学院水江澜教授团队合作，报道了一种负载于TiO₂载体上的Ni/Co异核双原子催化剂，在MgH₂/Mg储氢体系中实现了高效双向催化。相关成果以“Bidirectional catalysts with dual-atom dynamic d-band centre modulation and support self-reconstruction for de/hydrogenation in MgH2/Mg”为题，发表在《Nature Communications》期刊上。文章第一作者是能源与动力工程学院2023级博士研究生靳金龙和2022级硕士研究生章继月，黄建媚副教授为该论文的通讯作者，北京航空航天大学能源与动力工程学院为第一单位。

本研究突破传统单向催化剂的局限，利用Ni与Co两种金属原子的电子结构差异，在TiO₂载体上构筑了原子级分散的异核双原子催化剂（Ni₁Co₁@TiO₂），通过Ni与Co原子间的电子相互作用实现功能分工与协同。放氢过程中，Ni作为裂解Mg-H键的主要活性位点，Co通过下调Ni的d带中心进一步削弱Mg-H键能；吸氢过程中，Co作为解离H₂的主要活性位点，Ni通过上调Co的d带中心进一步优化H₂吸附与解离。这种动态的d带中心双向调控机制，解决了可逆储氢过程对吸氢与放氢的不同催化需求（图1）。

图1 理论计算预测Ni₁Co₁@TiO₂的双向催化机制。

得益于上述金属原子和载体的协同作用，15 wt.% Ni₁Co₁@TiO₂-MgH₂复合材料展现出优异的吸放氢性能。其放氢起始温度低至168°C（相较纯MgH₂降低了212°C），放氢活化能从纯氢化镁的160 kJ/mol降至53.54 kJ/mol，吸氢活化能从87.3 kJ/mol降低至16.71 kJ/mol。并且该复合材料在275°C下1分钟内可释放超过3 wt.%的氢气，在30°C室温条件下30分钟内仍可吸收3.79 wt.% H₂。此外，经过100次吸放氢循环后，其储氢容量保持率高达97.6%，展现出卓越的循环稳定性（图2）。

图2 Ni₁Co₁@TiO₂催化MgH₂/Mg的储氢性能。

此外，本研究系统地揭示了TiO₂载体在吸放氢循环中的动态演变。Tix+与氧空位在吸放氢过程中发生可逆的比例变化与价态转变，即放氢后多数高价Ti转化为低价Ti并伴随氧空位增加，吸氢后则恢复至近初始状态。载体的“自重构”不仅使自身成为电子转移的媒介，还与Ni/Co原子形成强金属-载体相互作用，既加速了界面电荷迁移，又有效锚定金属原子防止其在高温循环中团聚失活（图3）。

图3 Ni₁Co₁@TiO₂双原子催化剂的双向催化机制。

本工作提出的“双原子动态d带中心调控”与“载体自重构”协同策略，为突破可逆储氢反应的动力学瓶颈提供了全新思路。这种原子尺度的双向催化机制不仅有利于解决MgH₂/Mg体系的关键难题，也为其他涉及可逆化学过程的高效催化剂设计提供了借鉴思路。本研究创制的催化氢化镁材料，推动了固态储氢发展与氢能规模化应用。

论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-026-70604-y

（审核：范鹰）

编辑：贾爱平